针对Rg353vs中PSP模拟器Home/F键无反应的问题，可以尝试以下解决方案：
1. 确认按键设置正确。进入其他正常运行的模拟器，查看相应按键功能是否与PSP模拟器的设置一致；若有出入或问题请调整相应的映射按钮设定；
2. 在游戏过程中按住Select+Start强制关闭当前运行的游戏并重新打开即可解决无法退出游戏的困扰（适用于部分游戏）；
3. 若以上方法均无效可考虑更新系统或者恢复默认设置等操作来解决问题。